Perpustakaan Digital ITB

Perovskite halida anorganik berbasis cesium merupakan salah satu material semikonduktor yang menarik perhatian dalam bidang optoelektronik karena memiliki koefisien absorpsi cahaya yang tinggi, mobilitas pembawa muatan yang baik, panjang difusi pembawa muatan yang besar, serta energi celah pita (bandgap) yang dapat direkayasa melalui variasi komposisi halida. Dibandingkan material polikristalin, kristal tunggal perovskite memiliki densitas cacat yang lebih rendah, tidak memiliki batas butir (grain boundary), serta mampu meningkatkan efisiensi transport muatan sehingga memberikan performa yang lebih baik pada perangkat optoelektronik, khususnya fotodetektor. Penelitian ini bertujuan untuk mensintesis kristal tunggal perovskite campuran halida berbasis cesium menggunakan metode Antisolvent Vapor-Assisted Crystallization (AVC) serta mengevaluasi pengaruh variasi komposisi halida terhadap struktur kristal, vibrasi kisi, keadaan kimia permukaan, sifat optik, dan karakteristik fotoelektrik material. Variasi komposisi yang digunakan meliputi CsPbBr?, CsPbIBr?, Cs?PbI?Br?, Cs?PbBr?I?, dan CsPbI?. Karakterisasi dilakukan menggunakan Single Crystal X-Ray Diffraction (SC-XRD), spektroskopi Raman, X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS), Photoluminescence (PL), dan pengujian photocurrent. Hasil sintesis menunjukkan bahwa metode AVC berhasil menghasilkan kristal tunggal dengan morfologi yang baik pada seluruh variasi komposisi. Analisis SC-XRD mengonfirmasi bahwa variasi komposisi halida memberikan pengaruh yang signifikan terhadap struktur kristal yang terbentuk. Sampel Cs?PbI?Br? (2CsI–PbBr?) membentuk sistem kristal ortorombik dengan kelompok ruang Pnma, parameter kisi a = 8,2796 Å, b = 11,8017 Å, c = 8,2533 Å, dan volume sel satuan sebesar 806,46 ų, yang menunjukkan struktur kristal dengan keteraturan atom yang tinggi. Sebaliknya, sampel CsPbBr? membentuk sistem kristal kubik dengan kelompok ruang Pm-3m, parameter kisi a = b = c = 5,8367 Å, dan volume sel satuan 198,84 ų, yang merepresentasikan simetri kristal tinggi dan susunan oktahedra PbBr? yang teratur. Perbedaan sistem kristal tersebut menunjukkan bahwa substitusi ion bromida dan iodida mampu memodifikasi konfigurasi struktur tanpa menghilangkan karakteristik dasar fase perovskite, sehingga memberikan fleksibilitas dalam rekayasa sifat material. Karakterisasi menggunakan spektroskopi Raman menunjukkan bahwa seluruh sampel memiliki mode vibrasi khas kerangka perovskite pada bilangan gelombang sekitar 96–97 cm?¹, 125 cm?¹, dan 308–311 cm?¹. Puncak pada daerah 96–97 cm?¹ dikaitkan dengan mode pembengkokan (bending vibration) oktahedra PbX?, sedangkan pita pada sekitar 125 cm?¹ berhubungan dengan mode peregangan ikatan Pb–X. Puncak pada kisaran 308–311 cm?¹ merupakan pita orde kedua (second-order scattering) yang berkaitan dengan interaksi vibrasi kisi. Tidak ditemukannya puncak tambahan pada spektrum Raman mengindikasikan bahwa proses sintesis berhasil menghasilkan fase tunggal perovskite tanpa terbentuknya fase pengotor yang signifikan. Intensitas Raman tertinggi diperoleh pada sampel Cs?PbI?Br?, yang menunjukkan tingkat kristalinitas dan keteraturan kisi yang lebih baik dibandingkan komposisi lainnya. Analisis XPS mengonfirmasi keberadaan unsur penyusun utama, yaitu Cs, Pb, Br, dan I, dengan keadaan kimia yang sesuai dengan struktur kristal perovskite. Pergeseran energi ikat (binding energy) yang diamati pada masing-masing unsur menunjukkan adanya perubahan lingkungan kimia akibat variasi komposisi halida, yang mengindikasikan terbentuknya ikatan kimia yang stabil di dalam kisi kristal. Hasil tersebut memperkuat temuan SC-XRD dan Raman bahwa substitusi ion halida berlangsung secara efektif tanpa menyebabkan dekomposisi struktur utama material. Karakterisasi sifat optik menggunakan Photoluminescence menunjukkan bahwa seluruh kristal menghasilkan emisi pada daerah cahaya tampak dengan intensitas yang dipengaruhi oleh komposisi halida. Sampel berbasis iodida menunjukkan emisi yang lebih kuat dibandingkan komposisi lainnya, sedangkan perubahan posisi dan intensitas puncak emisi menunjukkan bahwa variasi rasio bromida dan iodida berhasil mengubah karakteristik rekombinasi radiatif pembawa muatan. Hasil ini menunjukkan bahwa rekayasa komposisi halida efektif untuk mengendalikan sifat optik kristal tunggal perovskite. Pengujian photocurrent memperlihatkan bahwa seluruh sampel memberikan respons arus yang meningkat secara konsisten ketika diberi penyinaran dan kembali ke kondisi awal setelah cahaya dimatikan. Respons on–off yang stabil menunjukkan proses pembangkitan, pemisahan, dan transport pembawa muatan berlangsung secara efektif dengan tingkat rekombinasi yang rendah. Secara keseluruhan, hasil penelitian membuktikan bahwa metode Antisolvent Vapor-Assisted Crystallization mampu menghasilkan kristal tunggal perovskite campuran halida dengan kualitas struktur yang baik, kristalinitas tinggi, sifat optik yang dapat direkayasa, serta karakteristik fotoelektrik yang menjanjikan. Temuan ini menunjukkan bahwa pengaturan komposisi bromida dan iodida merupakan faktor penting dalam mengoptimalkan performa material sehingga berpotensi untuk dikembangkan lebih lanjut sebagai material aktif pada perangkat fotodetektor dan aplikasi optoelektronik generasi berikutnya.