Perpustakaan Digital ITB
Konversi langsung CO? menjadi hidrokarbon cair, seperti senyawa aromatik
benzena, toluena, dan xilena (BTX), merupakan topik yang sedang menjadi
perhatian karena potensinya dalam mengatasi masalah lingkungan sekaligus
menghasilkan produk bernilai tinggi. Namun, hingga kini, proses tersebut masih
menghadapi tantangan berupa rendahnya aktivitas katalis, selektivitas terhadap
produk aromatik ringan serta stabilitas katalis dalam jangka panjang. Penelitian ini
bertujuan untuk mengevaluasi kinerja katalis bifungsional berbasis besi oksida dan
zeolit dalam konversi gas CO? menjadi aromatik. Penelitian berfokus pada
modulasi situs aktif pada katalis besi oksida serta rekayasa struktur pori pada katalis
zeolit melalui penambahan templat nano CaCO3 dengan metode bebas pelarut.
Modulasi situs aktif dilakukan dengan penambahan promotor dan pengaturan
kondisi reduksi. Sedangkan rekayasa struktur pori dilakukan dengan menambahkan
templat CaCO3 pada sintesis zeolit melalui metode bebas pelarut.
Katalis zeolit pada penelitian ini didesain memiliki 3 sistem pori, yaitu mikropori,
mesopori, dan makropori yang diharapkan dapat menyediakan situs aktif yang
cukup dan mudah diakses melalui adanya mesopori dan makropori. Selain itu, juga
sebagai tempat penampung bagi terbentuknya kokas selama reaksi, sehingga
deaktivasi pada katalis zeolit dapat dihambat. Masing-masing katalis yang
disintesis kemudian dikarakterisasi menggunakan XRD, FTIR, XRF, SEM, TEM,
TGA, dan XPS. Selain itu, sebelum digunakan sebagai sistem katalis bifungsional
besi oksida/zeolit, masing-masing katalis diuji secara terpisah menggunakan umpan
berturut-turut CO2 dan C2H4 untuk katalis besi oksida dan zeolit. Hasil penelitian
menunjukkan bahwa adanya Cu yang terdistribusi rata mengubah sifat elektronik
katalis Fe2O3 yang berpengaruh pada peningkatan selektivitas olefin. Selain itu,
modulasi situs aktif melalui pengaturan gas pereduksi menggunakan CO dapat
meningkatkan situs Fe2C5 yang kemudian berperan aktif dalam menghasilkan
intermediet seperti olefin dan parafin. Peningkatan situs aktif karbida ini diiringi
dengan peningkatan rasio produk olefin terhadap parafin mencapai 60% lebih besar
dibandingkan dengan katalis yang direduksi dengan H2. Selanjutnya, keberadaan
templat CaCO3 pada sistem sintesis zeolit tanpa adanya pelarut terbukti dapat
menghasilkan zeolit dengan tiga tingkat pori (mikropori, mesopori, dan makropori) Hasil analisis menunjukkan bahwa perbedaan rasio templat/SiO2 mempengaruhi
pembentukan mesopori serta distribusi ukuran partikel. Sebaliknya, kristalinitas
serta keasaman yang dihasilkan cenderung identik. Tingkat hierarki optimum, yang
direpresentasikan oleh nilai Index Hierarchy Factor (IHF), dicapai pada rasio
templat/SiO2 = 0,5. Selanjutnya, hasil evaluasi katalis zeolit pada reaksi konversi
etilena menjadi aromatik menunjukkan adanya hubungan yang linier antara tingkat
hierarki dengan aktivitas dan stabilitas katalis yang diwakili oleh nilai konversi,
TOF, dan kandungan kokas. Adapun perbedaan keasaman pada zeolit secara
signifikan memengaruhi konversi serta perolehan produk cair. Sedangkan jumlah
asam total berkorelasi positif terhadap selektivitas aromatik. Evaluasi pengaruh
kondisi reaksi pada produksi senyawa aromatik dari gas etilena menggunakan
katalis zeolit menunjukkan bahwa selektivitas terhadap senyawa aromatik sangat
dipengaruhi oleh temperatur reaksi, yang meningkat berturut-turut sebesar 0%,
16,57%, 58,29%, dan 75,28% pada temperatur 250 ?, 320 ?, 380 ?, dan 450 ?.
Adapun peningkatan tekanan berpengaruh pada pembentukan senyawa berat, dan
GHSV berpengaruh terhadap perolehan BTX dengan selektivitas terhadap senyawa
BTX yang hampir mirip.
Pengujian katalis pada sistem bifungsional menunjukkan hasil yang sejalan dengan
pengujian pada bifungsional besi oksida/zeolit, menunjukkan bahwa isoparafin
pada komposisi umpan CO2:H2 = 1:6 gabungan katalis Cu-Fe2O3/Zeolit
menggunakan zeolit komersial yang direduksi menggunakan gas CO dapat
meningkatkan perolehan fraksi C??, dengan produk dominan berupa isoparafin.
Selain itu, olefin rantai panjang seperti diena dan hidrokarbon siklik yang
merupakan prekursor pembentukan senyawa aromatik juga terobservasi pada
kondisi ini. Fraksi aromatik kemudian diamati pada peningkatan jumlah CO2
(CO2:H2 1:3) dengan selektivitas aromatik total sebesar 8,82% dengan konversi
CO2 sebesar 34,78%. Aktivitas ini dapat ditingkatkan dengan menggunakan zeolit
hasil sintesis optimum yang telah diuji pada tahap sebelumnya (HZS-50-25), yaitu
menghasilkan konversi sebesar 46,71% dengan selektivitas aromatik yang
meningkat sebesar 28,76%. Peningkatan ini disertai dengan penurunan selektivitas
gas CO yang signifikan dari 42% ke 9,22% berturut-turut untuk zeolit komersial
dan zeolit sintesis dan peningkatan perolehan aromatik BTX sebesar 13,21%
dibandingkan dengan katalis bifungsional menggunakan zeolit komersial yang
hanya menghasilkan perolehan BTX sebesar 3,07%. Hasil ini membuktikan efek
signifikan adanya pori 3 tingkat pada zeolit hasil sintesis yang membantu
mempercepat difusi molekul untuk mencapai dan keluar dari sisi aktif zeolit