digilib@itb.ac.id +62 812 2508 8800

Disertasi ini adalah mengenai sintesis nanopartikel pegilasi gadolinium oksida (Gd2O3) secara in situ yang difokuskan pada aplikasinya sebagai agen kontras T1 pada pencitraan resonansi magnetik (MRI). Agen kontras MRI berbasis gadolinium disarankan secara umum karena sifat paramagnetiknya yang lebih besar dibandingkan logam paramagnetik lainnya yang berperan dalam peningkatan kontras citra hasil MRI bobot T1. Gadolinium pada dasarnya memiliki sifat toksit. Pada saat hendak digunakan dalam aplikasi biomedis, material gadolinium harus ditransfer dalam bentuk yang biokompatibel. Tanpa adanya lapisan yang melingkupi permukaan nanopartikel, nanopartikel gadolinium memiliki permukaan yang hidrofobik dan cenderung beraglomerasi membentuk kluster yang lebih besar. Material coating juga menghasilkan nanopartikel yang bersifat terdispersi dengan baik pada pelarut berbasis air. Berbagai eksperimen telah dilakukan untuk mensintesis nanopartikel Gd2O3 yang dilingkupi oleh material coating yang meliputi proses metode pelapisan secara post synthesis dan in situ. Akan tetapi, terdapat masalah yang timbul dalam proses post synthesis yakni tidak efisien secara waktu, memerlukan tambahan reagen, dan treatmen lanjutan menghasilkan sifat nanopartikel yang hanya terlarut pada pelarut tertentu saja. Tiga metode sintesis berbeda yang ramah lingkungan secara in situ digunakan untuk menghasilkan nanopartikel pegilasi Gd2O3 yang bersifat terdispersi dalam pelarut berbasis air dan biokompatibel. Metode dekomposisi termal, solvotermal-kalsinasi, dan ablasi laser terpulsa pada medium cair (PLAL) dikaji karena merupakan metode bottom-up synthesis dan menggunakan pelarut sebagai pengontrol pertumbuhan partikel. Material polyethylene glycol (PEG) dipilih untuk diaplikasikan sebagai medium cair bagi prekursor gadolinium karena kemampuannya sebagai template bagi morfologi nanopartikel, agen pereduksi ukuran partikel, dan sebagai agen fungsionalisasi nanopartikel dengan biomaterial lainnya. Selain itu yang terpenting adalah PEG merupakan material coating yang paling direkomendasikan oleh Food and Drug Administration (FDA) untuk konsumsi internal dalam aplikasi biomedis. Produk nanopartikel pegilasi Gd2O3 dengan metode fasil dekomposisi termal, solvotermal-kalsinasi treatmen, dan PLAL telah berhasil disintesis secara in situ. Morfologi, distribusi ukuran, kristalisasi, komposisi kimia, dan sifat magnetik sampel-sampel hasil sintesis dianalisis dari hasil karakterisasi scanning electron microscope (SEM), transmission electron microscope (TEM), X-ray diffraction (XRD), spektroskopi Fourier-transform infrared (FTIR), energy-dispersive X-ray (EDX), spektroskopi X-ray photoelectron (XPS), dan vibrating sample magnetometer (VSM) secara berturut-turut. Hasil-hasil karakterisasi sintesis nanopartikel menunjukkan bahwa molekul-molekul hasil dekomposisi parsial PEG berhasil difungsionalkan ke permukaan nanopartikel Gd2O3 melalui gugus carboxyl dan carbonyl. Fungsionalisasi PEG melalui gugus-gugus tersebut mentransfer sifat hidrofilik PEG sehingga sampel-sampel produk pegilasi terdispersi dengan baik dalam pelarut berbasis air. Sampel-sampel hasil sintesis menunjukkan sifat paramagnetik pada suhu ruang yang mana sifat ini berperan penting dalam peningkatan kontras citra MRI. Performa produk-produk sintesis dekomposisi termal, solvotermal, dan PLAL dalam peningkatan kontras ditentukan dari pembobotan citra T1 MRI secara in vitro. Berdasarkan hasil pembobotan tersebut sampel-sampel mampu meningkatkan kontras citra MRI dengan peningkatan kontras citra yang sebanding dengan konsentrasi sampel-sampel. Nanopartikel pegilasi Gd2O3 hasil sintesis dengan metode PLAL dalam 0,01 mM PEG memiliki laju relaksasi longitudinal, r1, pada 1,5 T yang lebih besar dibandingkan dengan nanopartikel pegilasi Gd2O3 hasil dekomposisi termal dan partikel pegilasi gadolinium carbonate (Gd2(CO3)3) hasil solvotermal. Selain itu, partikel dan nanopartikel pegilasi gadolinium hasil penelitian ini memiliki parameter r1 yang lebih besar dari agen kontras MRI konvensional seperti Gadovist, Magnevist, Dotarem, dan Omniscan pada 1,5 T sehingga berpotensi untuk dikembangkan sebagai agen kontras T1 MRI.