Perpustakaan Digital ITB

Konversi metana secara langsung menjadi metanol merupakan salah satu alternatif upaya pengolahan dan pemanfaatan metana secara lebih efektif dan efisien. Beberapa tantangan dalam implementasi konversi langsung metana-metanol di industri adalah tingginya energi aktivasi metana, kecenderungan terjadinya oksidasi lanjutan yang menurunkan efisiensi pembentukan metanol, serta permasalahan kompatibilitas situs oksidan aktif dengan proses pemutusan ikatan C?H metana. Penelitian ini dilakukan untuk menyelidiki efek pemberian atom tunggal logam transisi M (M = Cr, Fe, Co) di permukaan TiO2(101) anatase terhadap aktivitas katalitik pada konversi metana-metanol menggunakan O2 sebagai oksidan. Analisis terhadap jalur reaksi dengan energi terendah pada setiap sistem katalis menunjukkan bahwa proses aktivasi metana pertama berjalan secara homolitik dengan TiO sebagai situs aktif abstraksi hidrogen dan pembentukan metanol, sementara atom tunggal M berperan pada proses disosiasi molekul oksigen dan aktivasi metana tahap kedua secara heterolitik. Energi aktivasi metana pertama ditentukan oleh tingkat energi LUMO atom tunggal sebagai penerima elektron dari atom H yang terabstraksi, di mana Fe/TiO2(101) menunjukkan nilai energi aktivasi terendah, yaitu 0,36 eV. Sementara itu, aktivasi metana kedua dipengaruhi oleh interaksi antara anion metil dengan atom M dan atom-atom Ti di permukaan, di mana Fe/TiO2(101) menunjukkan endotermisitas akibat perpindahan elektron kepada atom Ti. Perbedaan signifikan di antara sistem katalis terlihat pada tahap pembentukan metanol. Pada pembentukan metanol pertama, energetika reaksi dipengaruhi oleh kestabilan permukaan dan perpindahan elektron pada pembentukan ikatan H3C?OH, sedangkan pada pembentukan metanol kedua, ikatan M?O yang lemah pada situs aktif M?O?Ti terdisosiasi bersamaan dengan pemutusan ikatan M?CH3 yang berdampak pada kenaikan energi yang tinggi. Perbedaan karakteristik reaksi pada ketiga sistem katalis menunjukkan peran penting pemilihan jenis atom tunggal dalam merealisasikan interaksi Ti?O, M?O, dan M?CH3 yang optimal untuk memfasilitasi disosiasi O2, aktivasi metana, dan pembentukan metanol yang efektif. Kata kunci: metana, metanol, DFT, katalis atom tunggal, titanium dioksida