Perpustakaan Digital ITB

Konversi CO2 secara fotokatalitik merupakan solusi strategis untuk mengurangi emisi CO2 dan sekaligus menghasilkan berbagai bahan bakar tenaga surya (metana, metanol, asam format, dan formaldehida). Namun, cara ini memiliki kelemahan berupa konversi yang sangat rendah, yaitu di bawah 0,15%. Kelemahan tersebut di antaranya dapat diatasi dengan melakukan peningkatan dari aspek material fotokatalis dan proses fotokatalisis. Penelitian ini secara umum bertujuan untuk meningkatkan kinerja fotokatalisis CO2 multifasa menggunakan nanokatalis TiO2, nanokristal CNCs, dan reaktor nanobubble. Penelitian ini menggagas kebaruan dalam memadukan penggunaan Cellulose Nanocrystals (CNCs) dari aspek material dan nanobubble CO2 dari aspek proses untuk meningkatkan kinerja fotokatalisis CO2 multifasa. Rangkaian penelitian ini dibagi menjadi empat tahapan yang terdiri dari sintesis nanokristal CNCs dari Tandan Kosong Kelapa Sawit (TKKS), modifikasi fotokatalis TiO2, uji aktivitas fotokatalis, dan pemodelan kinetika. Sintesis nanokristal CNCs dilakukan dengan metode oksidasi ammonium persulfat (APS) baik secara langsung maupun tidak langsung. Metode langsung dilakukan dengan cara mereaksikan bahan baku TKKS dengan larutan APS secara langsung dengan konsentrasi APS, temperatur reaksi, dan waktu reaksi yang divariasikan. Sementara itu, metode tidak langsung dilakukan dengan menerapkan perlakuan awal alkali dan bleaching pada bahan baku TKKS sebelum direaksikan dengan larutan. Kondisi terbaik untuk sintesis nanokristal CNCs adalah pada konsentrasi APS 2 M, temperatur 60 °C, dan waktu reaksi 15 jam. Sintesis metode langsung menghasilkan partikel CNCs berbentuk batang dengan panjang 95,8±14,5 nm, diameter 7,4±0,9 nm, dan derajat kristalinitas sebesar 74,8%. Sementara itu, sintesis dengan metode tidak langsung menghasilkan partikel CNCs berbentuk bulat dengan diameter 32,96±10,05 nm dan derajat kristalinitas sebesar 76,2%. Modifikasi fotokatalis TiO2 dilakukan dengan penambahan nanokristal CNCs dan doping nitrogen. Nanokristal CNCs digunakan baik sebagai support untuk mendispersikan nanokatalis TiO2 maupun template untuk membuat TiO2 mesopori. Modifikasi dengan doping nitrogen bertujuan untuk menurunkan band gap agar fotokatalis dapat memiliki aktivitas di bawah penyinaran cahaya tampak. Berdasarkan hasil eksperimen, TiO2 dengan support CNCs berhasil terbentuk walaupun tanpa proses kalsinasi. Fotokatalis TiO2 mesopori yang menggunakan CNCs sebagai template memiliki fasa anatase dan brookite, dengan mayoritas fasanya adalah anatase, yaitu di atas 80%. Struktur mesopori berhasil meningkatkan luas permukaan fotokatalis TiO2 dari 5,08 m2/g menjadi 142,7 m2/g pada variasi 1 g CNCs untuk 1 mL TTIP. Doping nitrogen dapat menurunkan band gap TiO2 pada fotokatalis TiO2/CNCs dari 3,2 eV menjadi 3,1 eV yang dibuktikan dengan hasil perhitungan band gap dengan plot Kubelka-Munk dan adanya aktivitas fotokatalitik pada penyinaran cahaya tampak. Uji aktivitas fotokatalis dilakukan dengan reaktor batch dan kontinyu. Generasi nanobubble dilakukan dengan metode hydrodynamic cavitation untuk reaktor batch dan metode keramik berpori untuk reaktor kontinyu. Generasi nanobuble baik dengan hydrodynamic cavitation dan keramik berpori menghasilkan gelembung dengan dua kluster ukuran yaitu nanobubble dengan ukuran di bawah 400 nm dan gelembung microbubble yang berukuran antara 2 sampai 10 mikron. Hasil uji aktivitas pada reaktor batch menunjukkan adanya produk metanol dengan waktu retensi 2 menit pada kurva hasil karakterisasi GC. Sementara itu, uji aktivitas pada reaktor kontinyu menghasilkan produk CO, CH4, dan CH3OH. Penggunaan nanobubble pada reaksi fotokatalisis CO2 selama 6 jam berhasil meningkatkan konsentrasi produk CH4 sebesar 6 kali lipat, yaitu dari 3,71 mmol/gkatalis/jam menjadi 20 mmol/gkatalis/jam dan produk CH3OH sebesar 1,5 kali lipat, yaitu dari 3,60 mmol/gkatalis/jam menjadi 5,78 mmol/gkatalis/jam. Pemodelan kinetika dilakukan berdasarkan model orde 1 dan model Sips. Model kinetika orde 1 dapat digunakan pada reaksi fotokatalisis CO2 multifasa dengan kecocokan yang cukup baik. Penambahan asumsi adanya konversi metanol menjadi metana pada model orde 1 dapat meningkatkan kecocokan antara model dan eksperimen dengan koefisien korelasi untuk produk CO, CH3OH, dan CH4 berturut-turut sebesar 0,996, 0,901, dan 0,915. Berdasarkan model Sips, reaksi fotokatalisis CO2 multifasa memiliki nilai faktor heterogenitas sebesar 1,33 yang menunjukkan bahwa terdapat penyimpangan dari permukaan katalis ideal yang homogen.