Perpustakaan Digital ITB

Sintesis zeolit dengan rasio Si/Al rendah memiliki banyak keuntungan diantaranya zeolit yang dihasilkan memiliki sisi asam yang lebih banyak dengan kandungan Al yang tinggi; sifat zeolit yang lebih hidrofilik, sehingga cocok digunakan untuk reaksi dengan media air seperti pengurangan kesadahan, penyerapan ammonium dan logam berat dalam air; kapasitas pertukaran ion yang lebih banyak; dan ukuran partikel yang semakin kecil sehingga memperluas permukaan dan mempercepat terjadinya reaksi. Zeolit BEA dengan rasio Si/Al yang rendah sulit didapatkan secara konvensional karena sintesis zeolit tersebut melibatkan penataan spesi Al dengan jumlah yang cukup banyak dalam kerangka zeolit. Sintesis zeolit secara energetika lebih mudah dilakukan dengan kandungan silika yang tinggi (bukan zeolit silika murni) dibandingkan dengan sintesis zeolit dengan kandungan aluminium yang tinggi, sehubungan dengan perubahan entropi pembentukan yang lebih besar (positif) dan perubahan energi bebas Gibbs yang lebih negatif pada zeolit dengan rasio Si/Al tinggi. Sulitnya sintesis zeolit dengan rasio Si/Al rendah ini sejalan dengan hukum Löwenstein tentang “penghindaran aluminium” dimana ikatan -Al-O-Al- pada struktur alumninosilikat adalah terlarang. Hal ini membuat zeolit dengan kandungan silika yang lebih banyak daripada jumlah aluminiumnya jauh lebih mudah disintesis. Pada penelitian ini, dilakukan variasi parameter sintesis berupa rasio Si/Al, waktu sintesis, suhu sintesis, dan variasi sumber aluminium untuk mendapatkan zeolit BEA dengan rasio Si/Al terendah yang dapat disintesis pada kondisi normal secara hidrotermal menggunakan TEAOH sebagai senyawa organik pengarah struktur tanpa dilakukan proses aging. Rasio TEAOH dan NaOH terhadap SiO2 yaitu 0,12 mengacu pada perbandingan Na dengan Si pada rumus umum zeolit BEA yaitu Na7[Al7Si57O128]. Upaya sintesis zeolit dengan rasio Si/Al = 5 menggunakan Al(OH)3 dan Ludox HS-40 sebagai sumber Al dan Si pada penelitian ini tidak membuahkan hasil, bahkan dengan waktu sintesis 96 jam. Hal ini dibuktikan dengan terbentuknya fasa amorf dari hasil karakterisasi menggunakan difraksi sinar-x. Zeolit BEA mulai terbentuk pada rasio Si/Al 7,5 dan waktu sintesis 60 jam dengan kristalinitas 74,77%. Peningkatan rasio Si/Al menjadi 10 dapat mempersingkat waktu yang diperlukan untuk sintesis zeolit BEA menjadi 48 jam sekaligus cenderung meningkatkan kristalinitas zeolit BEA yang dihasilkan. Waktu tersingkat yang diperlukan untuk melakukan sintesis zeolit BEA adalah selama 36 jam dengan rasio Si/Al minimal yang dibutuhkan 12,5. Pengurangan waktu sintesis menjadi 24 jam tidak memberikan hasil berupa zeolit BEA walaupun rasio Si/Al sudah ditingkatkan menjadi 30, menunjukkan bahwa faktor kinetika berperan dalam sintesis zeolit. Zeolit BEA dengan kristalinitas tertinggi yang berhasil disintesis pada penelitian ini adalah 92,79%, didapatkan pada rasio Si/Al 15 dengan waktu sintesis 48 jam, yang selanjutnya dijadikan acuan untuk variasi suhu sintesis, sumber aluminium dan variasi alat yang digunakan untuk sintesis zeolit. Peningkatan suhu sintesis mengarah pada pembentukan zeolit MFI, menunjukkan bahwa zeolit BEA secara kinetika lebih mudah terbentuk namun zeolit MFI bersifat lebih stabil secara termodinamika. Variasi suhu sintesis dan penggunaan Al2O3 sebagai sumber Al bermuara pada pembentukan zeolit keluarga pentasil MFI, MTW, MOR, dan kuarsa. Hasil menunjukkan urutan kestabilan secara termodinamika adalah kuarsa > MOR, MFI > MTW. Penggunaan autoklaf tubular sebagai alat sintesis berujung pada pembentukan satu jenis zeolit, yaitu MFI. Al2O3 sebagai sumber Al mampu menghasilkan zeolit MFI dalam waktu 2 jam, sedangkan dengan menggunakan Al(OH)3, produk baru didapatkan dengan kristalinitas yang baik pada waktu sintesis 8 jam. Hal ini menunjukkan bahwa Al2O3 mempengaruhi kinetika dengan mempercepat pembentukan produk. Sintesis zeolit menggunakan autoklaf tubular selama 2 jam dengan sumber Al berupa Al2O3 menghasilkan zeolit MFI nanopartikel berbentuk bulat. Sedangkan peningkatan waktu sintesis dengan parameter sintesis yang sama menghasilkan zeolit MFI kristalinitas tinggi dengan morfologi berbentuk berbentuk campuran balok dan heksagonal. Walaupun autoklaf tubular mampu mempercepat pembentukan zeolit, namun metode ini tidak dapat memfasilitasi sintesis zeolit BEA dengan rasio Si/Al ? 5 sampai dengan waktu sintesis 12 jam.