Perpustakaan Digital ITB

Peningkatan konsentrasi karbon dioksida (CO2) di atmosfer hingga 414,7 ppm pada tahun 2024 menandai semakin kritisnya isu perubahan iklim global, dengan sektor pembangkit listrik tenaga uap (PLTU) berbahan bakar batubara tetap menjadi penyumbang utama emisi CO2. Di sisi lain, PLTU juga menghasilkan limbah berupa abu terbang batubara (coal fly ash, CFA) dengan proporsi 70 – 80% dari total limbah abu batubara. Setiap tahun, PLTU menghasilkan sekitar satu miliar ton CFA, yang sebagian besar hanya ditimbun dan menimbulkan dampak lingkungan akibat pencemaran lahan dan air. Sementara teknologi penurunan emisi karbon seperti carbon capture and storage (CCS) menghadapi berbagai keterbatasan teknis dan ekonomi, pendekatan carbon capture and utilization (CCU), yang salah satunya melalui CO2 methanation dapat menjadi alternatif solusi. CO2 methanation dapat memberikan keuntungan ganda dengan memanfaatkan CFA sebagai support katalis pada reaksi yang mengubah CO2 menjadi CH4. Namun, performa katalis sangat dipengaruhi karakteristik CFA yang bervariasi. Oleh sebab itu, penelitian ini secara sistematik mengevaluasi keterkaitan karakteristik CFA, kualitas zeolit hasil sintesis, dan kinerja katalis dalam proses CO2 methanation. Penelitian diawali dengan pengambilan sampel CFA dari empat PLTU berbeda di area Jawa-Madura-Bali. Kemudian dilakukan pre-treatment pada CFA yang meliputi pengabuan pada temperatur 750 °C, pencucian asam menggunakan 1 M HCl, dan pemisahan magnetik guna menghilangkan pengotor utama (Fe, Ca) serta meningkatkan rasio Si/Al. Sintesis zeolit dilakukan melalui metode alkali fusionhydrothermal, dimulai dari fusi CFA dengan NaOH pada temperatur 550 °C, aging selama 16 jam, dan perlakuan hidrotermal selama 7 jam pada temperatur 90 °C. Zeolit hasil sintesis diimpregnasi dengan nikel menggunakan metode incipient wetness impregnation, dilanjutkan pengeringan dan kalsinasi pada temperatur 550 °C, sehingga diperoleh katalis nickel impregnated coal fly ash zeolite. Karakterisasi material dan produk dilakukan secara menyeluruh dengan menggunakan atomic absorption spectrophotometry (AAS) untuk analisis komposisi kimia, X-ray diffraction (XRD) untuk identifikasi fasa kristalin, scanning electron microscopyenergy dispersive spectroscopy (SEM-EDS) untuk morfologi dan pemetaan unsur, X-ray fluorescence (XRF) untuk verifikasi kandungan nikel, N2 Sorption Isotherm dengan metode Brunauer–Emmett–Teller (BET), Barrett–Joyner–Halenda (BJH), t-plot, dan Saito-Foley untuk analisis tekstur dan porositas, temperatureprogrammed reduction of H2 (H2-TPR) untuk profil reduksi katalis, serta temperature-programmed desorption of CO2 (CO2-TPD) untuk analisis situs basa iii permukaan katalis. Kemudian, katalis yang dibentuk menjadi pelet diuji dalam reaksi CO2 methanation menggunakan vertical quartz tube furnace pada temperatur 350 °C dan gas hourly space velocity (GHSV) 36.000 h-1 dengan aliran gas (v/v) 18% CO2, 72% H2, dan 10% Ar. Gas produk dikumpulkan dengan gas bag dan dianalisis dengan gas chromatography (GC). Komposisi gas produk digunakan untuk kuantifikasi persen konversi CO2 dan selektivitas CH4. Hasil penelitian menunjukkan pre-treatment CFA secara signifikan meningkatkan rasio Si/Al dari 1,68 (rata-rata seluruh sampel) menjadi di atas 3, menurunkan kandungan pengotor utama (Fe dan Ca), memicu meningkatkan indeks CFA di atas 0,95, serta menghasilkan zeolit NaX dengan luas permukaan tinggi (hingga 1.025 m2/g). Zeolit hasil sintesis memiliki kristalinitas dan morfologi oktahedral khas NaX, dengan distribusi unsur penyusun (Na, Si, Al) yang seragam. Katalis yang diperoleh menunjukkan distribusi nikel yang homogen dengan jumlah nikel terimpregnasi seragam di sekitar 18 wt%. Katalis dengan proporsi medium basic sites yang tinggi memiliki performa optimal pada reaksi CO2 methanation, dengan konversi CO2 mencapai 96,23%, dan selektivitas CH4 mencapai 87,23%. Sedangkan katalis dengan proporsi strong basic sites yang terlalu tinggi menyebabkan deaktivasi katalis akibat deposisi karbon. Terdapat korelasi linier antara nilai indeks CFA, proporsi mikropori zeolit, luas permukaan support, dan performa methanation. Nilai indeks CFA yang tinggi menunjukkan kemampuan CFA untuk disintesis menjadi zeolit dengan luas permukaan yang tinggi. Luas permukaan yang tinggi didukung dispersi katalis nikel yang baik dapat meningkatkan situs aktif katalis dan meningkatkan performa CO2 methanation. Sedangkan mikropori berperan penting dalam distribusi dan aksesibilitas situs aktif nikel, semakin tinggi proporsi mikropori maka katalis nikel lebih mudah diakses oleh reaktan. Namun, proporsi mikropori dan mesopori perlu disesuaikan, karena dominasi mikropori berdiameter kecil dapat menghambat difusi CO2, meningkatkan risiko deposisi karbon dan deaktivasi katalis