Perpustakaan Digital ITB

Pengaruh boron dan sulfur terhadap aktivitas reaksi reduksi oksigen (ORR) serta stabilitas atomik zirkonium yang tersebar pada graphene telah dikaji secara mendalam. Hasil doping menunjukkan adanya pergeseran overpotential ORR dari 0,75 V dan 0,92 V menjadi 0,33 V dan 0,32 V, masing-masing. Kami menemukan bahwa aktivitas ORR berkaitan dengan pusat orbital ???????? 2, yang berhubungan dengan energi ikatan antara ligan oksigen dan pusat logam Zr. Untuk memahami pergeseran pusat orbital ???????? 2, kami mengusulkan deskriptor geometri baru berupa bilangan koordinasi fraksional pusat logam Zr, yang memiliki korelasi linier kuat dengan ?????????????????. Selanjutnya, kami mengeksplorasi pengaruh rekayasa permukaan melalui kodoping boron dan nitrogen terhadap aktivitas ORR dan reaksi evolusi oksigen (OER) dari atom Zr yang tersebar pada graphene menggunakan teori fungsi kerapatan (DFT). Situs aktif O-Zr-N4-B menunjukkan sifat bifungsional yang unggul dengan overpotential ORR (????????????????) sebesar 0,33 V dan OER (????????????????) sebesar 0,23 V. Selain itu, dalam kondisi sintesis dengan defisit nitrogen, situs aktif O-ZrN4-BN diperkirakan lebih dominan menurut diagram stabilitas potensial kimia, meskipun bifungsionalitasnya lebih rendah dengan ???????????????? = 0,53 V dan ???????????????? = 0,38 V. Doping boron mengurangi interaksi antara Zr dan adsorbat -OH akibat berkurangnya kepadatan muatan dan kepadatan keadaan di bawah ~-2 eV, yang mempengaruhi interaksi dengan spesies oksigen. Sebaliknya, penambahan nitrogen lebih lanjut meningkatkan interaksi ini karena peningkatan kepadatan keadaan di bawah ~-2 eV. Kami juga menyelidiki aktivitas ORR dan OER dari atom tunggal Zr pada graphene dan graphene nanoribbons menggunakan DFT serta pembelajaran mesin. Hasil menunjukkan bahwa Zr yang didoping boron pada graphene memiliki kinerja bifungsional terbaik dengan ???????????????? = 0,23 V dan ???????????????? = 0,24 V. Sedangkan ?????????????????? paling diperngaruhi oleh faktor ???????? (indeks distorsi), ???????? , dan ???????????????? yang lebih bergantung pada jenis substrat. Wawasan ini memberikan panduan bagi pengembangan katalis dalam baterai logam-udara.