digilib@itb.ac.id +62 812 2508 8800

ABSTRAK Oktaviardi Bityasmawan A
PUBLIC Yati Rochayati

Perangkat penyimpan energi seperti superkapasitor dan baterai ion litium telah banyak mendapat perhatian ilmuwan dalam beberapa tahun terakhir untuk menunjang pemanfaatan energi terbarukan. Elektrode merupakan salah satu komponen yang penting terhadap performa perangkat penyimpan energi karena berperan langung dalam penyimpanan serta transfer muatan. Di antara berbagai jenis material, grafena banyak dipelajari untuk diaplikasikan dalam elektrode perangkat penyimpan energi karena memiliki sifat-sifat menarik yang mendukung untuk penerapan pada elektrode perangkat penyimpan energi antara lain konduktivitas listrik tinggi, luas permukaan besar, dan stabilitas elektrokimia yang baik. Metode pengelupasan elektrokimia dari bahan baku grafit merupakan salah satu metode yang menjanjikan untuk fabrikasi grafena secara top-down karena memiliki beberapa kelebihan antara lain, mudah dalam mengontrol tingkat oksidasi grafena, tidak memerlukan pelengkapan yang rumit, relatif ramah lingkungan, serta menghasilkan konduktivitas listrik relatif tinggi. Namun grafena mudah mengalami agregasi ketika pengeringan akibat sedikitnya kandungan gugus fungsi. Agregasi juga dapat diakibatkan oleh penggunaan bahan perekat ketika fabrikasi elektrode. Hal itu akan menjadi masalah yaitu penurunan kapasitansi spesifik dan rate capability terutama pada elektrode superkapasitor. Selain itu, meskipun oksidasi yang terjadi selama pengelupasan elektrokimia ini terjadi secara moderat, kehadiran gugus fungsi oksigen tetap dapat mengakibatkan cacat kristal sehingga berdampak pada reduksi konduktivitas listrik grafena. Oleh karena itu diperlukan pengontrolan pada proses sintesis agar diperoleh kandungan gugus fungsi oksigen yang optimum untuk menghasilkan elektrode yang memiliki konduktivitas tinggi. Pada penelitian ini, kami telah melakukan modifikasi struktur, fungsionalisasi, hingga teknik deposisi exfoliated graphene (EG) yang disintesis melalui pengelupasan elektrokimia untuk meningkatkan performa perangkat penyimpanan energi berupa superkapasitor dan baterai ion litium. Perlakuan pasca ultrasonikasi setelah pengelupasan elektrokimia bertujuan untuk meminimalkan agregasi lapisan grafena. Hasil yang diperoleh menunjukkan bahwa perlakuan ini dapat meningkatkan derajat pengelupasan yang dihasilkan sehingga menghasilkan performa elektrode superkapasitor yang lebih baik. Derajat pengelupasan terbaik dihasilkan dari pemberian ultrasonikasi pada daya 480 W (EG 480) ditunjukkan dari lapisan grafena yang lebih tipis yang diperoleh menggunakan karakterisasi Scanning Electron Microscopy (SEM) dan Transmission Electron Microscopy (TEM). Hal tersebut juga dapat dikonfirmasi melalui transformasi bentuk puncak 2D spektra Raman dari asimetris menjadi simetris dan peningkatan luas permukaan dari karakterisasi Brunauer Emmett Teller (BET). Derajat pengelupasan terbaik tersebut menyebabkan sampel ini menghasilkan kapasitansi spesifik tertinggi daripada sampel lainnya sesuai hasil karakterisasi Cyclic Voltammetry (CV) dan Galvanostatic Charge Discharge (GCD). Lebih lanjut, kami juga telah mengembangkan elektrode superkapasitor berbasis EG tanpa menggunakan bahan perekat melalui proses deposisi elektroforesis. Metode ini dapat menghasilkan deposit grafena yang memiliki hambatan transfer muatan rendah dan mencegah agregasi lapisan grafena sehingga menghasilkan nilai kapasitansi spesifik hingga 145,95 F g-1 pada rapat arus 0,5 A g-1 . Nilai ini melampaui kapasitansi spesifik yang diperoleh dari elektrode yang difabrikasi menggunakan bahan perekat Polyvinylidene fluoride (PVDF) yaitu 97,16 F g-1 pada 0,5 A g-1 . Kemudian, divais superkapasitor simetris yang terdiri dari elektrode yang difabrikasi melalui deposisi elektroforesis pada tegangan 5V mencapai rate capability tertinggi hingga 82,31% (pada 10 A g-1 dibandingkan dengan 0,5 A g-1 ) dan stabilitas siklus yang sangat baik (95% setelah 10.000 siklus pada 5 A g-1 ). Nilai rapat energi dan rapat daya maksimum yang dicapai yaitu 8,28 W jam (kg)-1 dan 10.337,38 W (kg)-1 . Studi ini mengungkapkan bahwa kombinasi pengelupasan elektrokimia dan deposisi elektroforesis dapat menghasilkan superkapasitor berbahan grafena tanpa memerlukan perekat dan memiliki kinerja tinggi melalui metode yang mudah dan ramah lingkungan. Selain itu, dalam studi ini kami juga mengaplikasikan material EG yang dihasilkan untuk pelindung pada katode baterai ion litium. Dalam aplikasi ini diperlukan EG yang memiliki konduktivitas listrik tinggi agar transfer muatan pada permukaan material katode berlangsung secara cepat dan mengoptimalkan reaksi redoks sehingga kapasitas spesifik yang tinggi dapat tercapai. Oleh karena itu, dilakukan pengelupasan elektrokimia pada variasi konsentrasi elektrolit (NH4)2SO4 untuk mengontrol tingkat oksidasi EG. Tingkat oksidasi pada grafena akan mempengaruhi konduktivitas listrik EG yang lebih lanjut berdampak pada rate capability katode NCA. Konsentrasi elektrolit yang menghasilkan konduktivitas listrik optimum adalah 0,3M dengan nilai 125,40 ± 5,48 S cm-1 . Ketika dicampurkan pada katode NCA, material komposit NCA/EG tersebut dapat mempertahakan kapasitas spesifik sebesar 67,72% pada laju-C (C-rate) 5C (dibandingkan dengan 0,1C). Hasil ini memberikan wawasan bahwa konduktivitas listrik grafena yang tinggi diperlukan untuk mencapai rate capability katode terbaik. Selain itu, uji stabilitas siklus dengan melakukan charging-discharging berulang mengungkapkan bahwa sampel NCA/EG 0,3M memiliki stabilitas lebih baik daripada NCA murni dengan nilai retensi kapasitas sebesar 77,80% setelah 100 siklus.