Perpustakaan Digital ITB

Reduksi elektrokimia CO2 merupakan salah satu pendekatan untuk mengurangi emisi gas rumah kaca di atmosfer sekaligus menghasilkan bahan kimia yang lebih bermanfaat daripada CO2 itu sendiri. Salah satu tantangan utama dalam pengembangan sistem elektrokatalisis ini adalah menemukan katalis yang selektif dan bekerja pada overpotensial yang rendah. Katalis atom tunggal berbasis Ni telah menunjukkan potensi yang menjanjikan, namun masih ada beberapa kendala, seperti sifat katalis yang belum sepenuhnya dipahami serta overpotensial yang masih cukup tinggi. Dalam penelitian ini, aktivitas dan selektivitas reaksi reduksi CO2 (CO2RR) menjadi CO dan HCOOH dieksplorasi pada permukaan NiCoPO(100) murni dan pengotor logam transisi menggunakan perhitungan teori fungsi kerapatan (DFT). Analisis menunjukkan bahwa pengotor logam transisi (Mn, Fe dan Cu) melalui cacat substitusi mempengaruhi potensial pembatas dari proses CO2RR. Meskipun aktivitas terhadap pembentukan CO secara umum tidak mengalami perubahan besar baik pada permukaan NiCoPO(100) dengan pengotor maupun yang tidak dengan pengotor, pengenalan pengotor ini secara signifikan meningkatkan produksi HCOOH. Menariknya, potensial pembatas untuk pembentukan HCOOH secara umum lebih tinggi dibandingkan dengan CO, yang menunjukkan preferensi untuk produksi CO pada kebanyakan kasus. Namun, pengotor Mn secara unik menggeser preferensi ini, sehingga pembentukan HCOOH menjadi lebih menguntungkan. Selain itu, pengotor Mn secara efektif mengurangi dampak dari reaksi evolusi hidrogen parasit (HER), sehingga jalur energi lebih dekat dengan produksi HCOOH. Temuan ini menunjukkan bahwa permukaan NiCoPO(100) dengan pengotor Mn merupakan kandidat yang menjanjikan untuk mengoptimalkan efisiensi dan selektivitas CO2RR, yang berkontribusi pada pengembangan katalis yang lebih efektif untuk teknologi konversi karbon yang berkelanjutan. Kata kunci: Reaksi Reduksi Karbon Dioksida (CO2), Nikel Kobalt Fosfat (NiCoPO(100)), Pengotor Logam Transisi, Teori Fungsional Kerapatan (DFT), Pembentukan CO, Pembentukan HCOOH