![](https://digilib.itb.ac.id/assets/icon/pdf.gif)
ABSTRAK Abdul Majeed Himat
PUBLIC Yati Rochayati ![](https://digilib.itb.ac.id/assets/icon/pdf.gif)
COVER Abdul Majeed Himat
PUBLIC Yati Rochayati ![](https://digilib.itb.ac.id/assets/icon/pdf.gif)
BAB 1 Abdul Majeed Himat
PUBLIC Yati Rochayati ![](https://digilib.itb.ac.id/assets/icon/pdf.gif)
BAB 2 Abdul Majeed Himat
PUBLIC Yati Rochayati ![](https://digilib.itb.ac.id/assets/icon/pdf.gif)
BAB 3 Abdul Majeed Himat
PUBLIC Yati Rochayati ![](https://digilib.itb.ac.id/assets/icon/pdf.gif)
BAB 4 Abdul Majeed Himat
PUBLIC Yati Rochayati ![](https://digilib.itb.ac.id/assets/icon/pdf.gif)
BAB 5 Abdul Majeed Himat
PUBLIC Yati Rochayati ![](https://digilib.itb.ac.id/assets/icon/pdf.gif)
PUSTAKA Abdul Majeed Himat
PUBLIC Yati Rochayati
Pada abad ke-21, peningkatan kadar gas rumah kaca, khususnya karbon dioksida
(CO2), menimbulkan tantangan yang signifikan, terutama didorong oleh lonjakan
konsumsi energi primer global dan ketergantungan pada bahan bakar fosil. Untuk
mengatasi masalah ini, pemanfaatan CO2 untuk memproduksi bahan bakar sintetis,
khususnya melalui reduksi elektrokimia, telah muncul sebagai solusi yang
menjanjikan. Disertasi ini mendalami eksplorasi struktur grafena murni dan
grafena dengan vakansi tunggal (SV) yang diolah dengan logam transisi (TM)
untuk mengkatalisis reduksi elektrokimia CO2. Investigasi ini menggunakan teori
fungsional kerapatan (DFT) untuk menganalisis berbagai parameter, termasuk
celah pita, keadaan kerapatan parsial, distribusi muatan, dan sifat adsorpsi,
dengan fokus pada logam selama aktivasi CO2. Kami menyelidiki aktivasi CO2
pada grafena murni dan grafena dengan vakansi tunggal (SV) menggunakan
perhitungan prinsip pertama. Energi adsorpsi, sifat geometris, dan redistribusi
muatan dari SV graphene ke TM dianalisis. Grafena murni tidak dapat
mengaktifkan CO2; namun, TM pada permukaan grafena murni dan SV
menawarkan alternatif potensial untuk aktivasi CO2. Di antara situs dengan simetri
tinggi, TM pada grafena SV menunjukkan energi adsorpsi tertinggi, menunjukkan
kesesuaian yang unggul untuk aktivasi CO2. Analisis Kepadatan Keadaan (DOS)
dan Kepadatan sebagian keadaan (PDOS) mengungkapkan bahwa orbital d Ti, Co,
Cu, dan Ni secara signifikan berkontribusi terhadap puncak di dekat tingkat Fermi,
yang didominasi oleh orbital p atom karbon. Orbital d Pt berkontribusi secara
simetris terhadap puncak pita konduksi, sedangkan orbital d Zn dan Sn tidak.
Analisis perbedaan kepadatan muatan menunjukkan akumulasi muatan negatif di
sekitar semua TM, yang mengindikasikan transfer muatan dari atom karbon.
Temuan ini menegaskan bahwa Ti, Ni, Cu, Zn, dan Sn memiliki redistribusi muatan
yang tidak cukup untuk menginduksi pembengkokan CO2 secara signifikan,
sehingga menghasilkan interaksi yang lemah dengan CO2. Sebaliknya, Co dan Pt pada grafena SV menunjukkan aktivasi CO2 yang efektif, memposisikan konfigurasi
ini sebagai kandidat yang menjanjikan untuk katalis generasi berikutnya dalam
CO2RR elektrokimia. Selanjutnya, reduksi CO2 menjadi CO dan HCOOH melalui
jalur transfer dua elektron/proton juga dipertimbangkan. Pada permukaan
katalitik Co dan Pt, kami dapat memperoleh CO dan molekul air dengan mereduksi
CO2. Produk akhir (CO + H2O) pada permukaan katalitik Co diperoleh dengan
energi reaksi sebesar -0,443 eV. Saat mereduksi CO2 menjadi HCOOH, reaksi
menghadapi energi masing-masing sebesar 0,8525 eV dan 0,0828 eV melalui
mekanisme jalur A dan B. Sebaliknya, untuk permukaan katalitik Pt, energi reaksi
(CO + H2O) adalah -0,422 eV, dan untuk HCOOH mengalami energi reaksi
masing-masing sebesar 0,1065 eV dan 0,7533 eV melalui mekanisme jalur A dan
B. Jalur A mereduksi CO2 menjadi HCOOH melalui zat antara karboksilat,
sedangkan Jalur B melalui zat antara format. Melihat penghalang aktivasi energi
tinggi melalui jalur format, membuat reaksi tidak menguntungkan secara kinetik.
Sebagai sebuah kesimpulan, baik reaksi CO maupun asam format akan berjalan
baik melalui zat antara karboksilat, tetapi tidak melalui jalur format.