Perpustakaan Digital ITB

Zeolit MOR merupakan salah satu katalis yang paling banyak digunakan dalam industri petrokimia seperti pada reaksi isomerisasi, alkilasi, hydrocracking, reforming, dan dewaxing. Namun, zeolit MOR rentan mengalami deaktivasi oleh pembentukan kokas karena difusi molekul yang lambat di dalam mikropori 1 dimensinya. Strategi yang dapat digunakan untuk mengatasi masalah ini adalah menghadirkan pori tambahan berukuran meso (2-50 nm) ke dalam kristal zeolit MOR. Mesopori bertindak seperti “jalan toll” yang memperlancar difusi molekul- molekul reaktan untuk mencapai sisi aktif maupun molekul-molekul produk untuk keluar dari dalam mikropori zeolit. Metode yang terbukti efektif untuk menghadirkan mesopori dan siap diterapkan dalam dunia industri adalah perlakuan basa (desilikasi). Namun metode ini kurang sesuai diterapkan pada zeolit dengan rasio Si/Al yang rendah (minimal Si/Al = 25), sedangkan zeolit MOR umumnya memiliki rasio Si/Al yang rendah, terutama jika disintesis tanpa OSDA (organic structure-directing agent). Selain itu, perlakuan basa juga mengubah komposisi kimia zeolit yang tentu berpengaruh terhadap performa katalitiknya. Untuk mensiasati kondisi ini dapat digunakan perlakuan basa yang didahului oleh perlakuan asam (perlakuan asam-basa sekuensial). Perlakuan asam sebelum perlakuan basa dilaporkan dapat meningkatkan rasio Si/Al pada zeolit rendah silika seperti MOR sehingga kondisi optimal untuk perlakuan basa dapat tercapai. Berdasarkan fakta tersebut dapat diduga kuat bahwa pada perlakuan asam-basa sekuensial, perlakuan asam dapat digunakan untuk mendesain pembentukan pori hirarki. Selain itu, kombinasi antara perlakuan asam dan perlakuan basa berpotensi untuk menjaga komposisi kimia zeolit saat mendapatkan pori hirarki. Secara rasional, keberhasilan perlakuan asam sangat bergantung terhadap jenis asam yang digunakan. Untuk itu, penelitian ini menginvestigasi pengaruh jenis dan kekuatan asam yang digunakan pada perlakuan asam-basa sekuensial terhadap pembentukan mesopori pada zeolit MOR. Asam-asam yang digunakan memiliki perbedaan kekuatan asam yang cukup jauh yaitu HCl, HNO3, dan H2C2O4 dengan nilai Ka berturut-turut adalah 1,3×106; 24; dan 5,4×10-2. Hasil investigasi menunjukkan bahwa keberhasilan ekstraksi Al (untuk menaikkan rasio Si/Al) sangat dipengaruhi oleh kekuatan asam. Semakin kuat asam yang digunakan, kenaikan rasio Si/Al semakin tinggi. Keberhasilan ekstraksi Al ini juga berkaitan dengan banyaknya gugus silanol yang dihasilkan. Semakin banyak Al yang keluar dari dalam kerangka zeolit, semakin banyak gugus silanol yang terbentuk. Gugus silanol ini merupakan bagian yang dominan larut saat perlakuan basa. Jadi, sinergi antara kenaikan rasio Si/Al dan terbentuknya gugus silanol merupakan kunci keberhasilan proses desilikasi untuk menghasilkan mesopori pada zeolit MOR. Selain itu, komposisi kimia yang relatif terjaga juga ditunjukkan pada hasil akhir perlakuan asam-basa sekuensial. Dari rasio Si/Al yang berbeda-beda pasca perlakuan asam, setelah perlakuan basa semua kembali turun menjadi sekitar 8. Bahkan, pada sampel yang langsung dilakukan perlakuan basa tanpa melewati perlakuan asam, rasio Si/Al nya relatif tidak mengalami perubahan (tetap sekitar 8). Hal ini mengindikasikan bahwa batas terendah rasio Si/Al untuk zeolit MOR adalah sekitar 8. Uji katalitik pada reaksi dehidrasi etanol menunjukkan bahwa perlakuan asam-basa sekuensial berhasil meningkatkan performa katalitik zeolit MOR secara signifikan. Kenaikan performa katalitik yang dihasilkan juga selaras dengan urutan kekuatan asam. Pada sampel perlakuan basa yang tanpa melewati perlakuan asam juga terjadi kenaikan performa katalitik, namun tidak sebesar yang ditunjukkan oleh sampel pasca perlakuan asam-basa sekuensial. Kesimpulan-kesimpulan ini didasarkan pada hasil karakterisasi XRD, 27Al dan 29Si MAS NMR, Spektroskopi Raman dan IR, SEM, TEM, dan TGA.