PENUMBUHAN SEMIKONDUKTOR FEROMAGNETIK LAPISAN TIPIS ZINC OKSIDA DIDOPING LITIUM MENGGUNAKAN METODE AA-MOCVD SERTA PENGUKURAN TRANSPOR MAGNETIK DISERTASI Karya tulis sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar Doktor dari Institut Teknologi Bandung Oleh MUHAMMAD ARIEF MUSTAJAB ENHA MARYONO NIM: 30219004 (Program Studi Doktor Fisika) INSTITUT TEKNOLOGI BANDUNG Agustus 2024 i ABSTRAK PENUMBUHAN SEMIKONDUKTOR FEROMAGNETIK LAPISAN TIPIS ZINC OKSIDA DIDOPING LITIUM MENGGUNAKAN METODE AA-MOCVD SERTA PENGUKURAN TRANSPOR MAGNETIK Oleh Muhammad Arief Mustajab Enha Maryono NIM: 30219004 (Program Studi Doktor Fisika) Material semikonduktor feromagnetik d 0 memiliki potensi sebagai salah satu jenis material spintronik untuk menghindari kontroversi dari doping logam magnetik dalam sistem diluted magnetic semiconductor (DMS). Material ZnO didoping Li menjadi salah satu material semikonduktor feromagnetik d 0 yang intensif dipelajari karena dapat menghasilkan sifat feromagnetik di temperatur ruang dan pada saat bersamaan mengatur tipe konduktivitas semikonduktor. Akan tetapi, sifat feromagnetik di temperatur ruang dari material ZnO didoping Li masih dipengaruhi oleh metode penumbuhan dan sintesis. Maka dari itu, tujuan dari penelitian ini adalah melakukan studi pada penumbuhan lapisan tipis ZnO didoping Li dengan metode aerosol-assisted MOCVD (AA-MOCVD) sebagai material semikonduktor feromagnetik d 0 dan menginvestigasi sifat feromagnetik di temperatur ruang serta karakteristik transpor magnetik (magnetotransport). Lapisan tipis ZnO ditumbuhkan di atas substrat Si(100) pada rentang temperatur substrat 200 °C hingga 400 °C. Lapisan tipis ZnO dikarakterisasi untuk mengidentifikasi pengaruh parameter temperatur substrat terhadap sifat fisis lapisan tipis ZnO sehingga dapat memperoleh temperatur penumbuhan yang optimum. Sementara lapisan tipis ZnO didoping Li ditumbuhkan dengan konsentrasi doping Li dari 0 hingga 20 mol%. Lapisan tipis ZnO didoping Li dikarakterisasi untuk menganalisis pengaruh konsentrasi doping Li terhadap sifat fisis lapisan tipis terutama sifat feromagnetik di temperatur ruang. Pengukuran transpor magnetik dilakukan pada persambungan ZnO:Li/Si dan ZnO:Li/ZnO melalui pengukuran I-V dalam pengaruh medan magnet eksternal dan junction magnetoresistance (JMR). Lapisan tipis ZnO dengan berbagai temperatur substrat memiliki struktur polikristal heksagonal wurtzite (P63mc). Temperatur substrat dapat meningkatkan kristalinitas dan mengubah preferensi orientasi kristal lapisan tipis. Konsentrasi pengotor C dalam lapisan tipis ZnO berkurang seiring dengan meningkatnya temperatur substrat dan hilang pada temperatur 400 °C. Seluruh lapisan tipis ZnO dengan berbagai temperatur substrat memiliki konduktivitas tipe-p akibat dari terbentuknya vakansi oksigen dan interstisial Zn. Kenaikan temperatur substrat menurunkan resistivitas dan meningkatkan mobilitas Hall sebagai efek dari peningkatan kristalinitas. Temperatur substrat optimum yang dipilih untuk menumbuhkan lapisan tipis ZnO didoping Li dengan metode AA-MOCVD yaitu sebesar 400 °C. ii Lapisan tipis ZnO dengan konsentrasi doping Li dari 0 hingga 20 mol% telah tumbuh dengan preferensi orientasi kristal dalam arah bidang (002). Konsentrasi doping Li mendistorsi struktur kristal ZnO yang disebabkan oleh inkorporasi ion Li dalam bentuk Li substitusional dan interstisial. Inkorporasi ion Li ke dalam matriks kristal ZnO mencapai saturasi saat konsentrasi doping 15 mol%. Inkorporasi ion Li didominasi oleh Li substitusional dibandingkan Li interstisial. Kehadiran inkorporasi Li substitusional dan interstisial bersamaan dengan Zn interstisial dapat menjadi indikasi terbentuknya vakansi Zn. Tipe konduktivitas ZnO didoping Li berubah menjadi tipe-p mulai dari konsentrasi doping Li sebesar 10 mol%. Lapisan tipis ZnO didoping Li menunjukkan sifat feromagnetik halus (soft ferromagnetic) dengan adanya kurva loop histerisis pada kurva M-H. Nilai magnetisasi saturasi dari lapisan tipis ZnO didoping Li meningkat hingga konsentrasi doping 15 mol% dan sedikit berkurang saat konsentrasi 20 mol%. Nilai magnetisasi saturasi tertinggi dicapai pada lapisan tipis ZnO dengan doping 15 mol% Li yaitu sebesar 0,068 emu/g. Hasil pengukuran transpor magnetik pada perangkat heterojunction ZnO:Li/Si dan homojunction ZnO:Li/ZnO menunjukkan adanya perubahan kurva I-V saat diberi medan magnet sebesar 0,38 T yang mengindikasikan adanya efek magnetoresistansi. Nilai JMR dari perangkat homojunction ZnO:Li/ZnO lebih besar dibandingkan pada perangkat heterojunction ZnO:Li/Si akibat pengaruh dari perbedaan konduktivitas di batas antar lapisan. Perubahan nilai JMR pada perangkat homojunction ZnO:Li/ZnO terhadap konsentrasi doping Li menunjukkan adanya pengaruh dari magnetisasi pada akumulasi spin di perbatasan antar lapisan. Dari hasil penelitian ini dapat ditunjukkan bahwa lapisan tipis ZnO didoping Li memiliki sifat feromagnetik pada temperatur ruang. Dengan terukurnya nilai JMR pada persambungan material feromagnetik dan semikonduktor menunjukkan bahwa lapisan tipis ZnO didoping Li berpotensi dikembangkan sebagai material untuk aplikasi spintronik. Kata kunci: AA-MOCVD, semikonduktor ferromagnetik d 0 , transpor magnetik, ZnO didoping Li iii ABSTRACT GROWTH OF FERROMAGNETIC SEMICONDUCTOR LITHIUM DOPED ZINC OXIDE THIN FILMS USING AA-MOCVD AND MAGNETOTRANSPORT MEASUREMENT By Muhammad Arief Mustajab Enha Maryono NIM: 30219004 (Doctoral Program in Physics) d 0 ferromagnetic semiconductor materials have potential as one of spintronic material to avoid the controversy of magnetic metal doping in diluted magnetic semiconductor (DMS) systems. Li-doped ZnO is one of the most intensively studied d 0 ferromagnetic semiconductor because it can produce ferromagnetic properties at room temperature and at the same time regulate the conductivity type of the semiconductor. However, the room temperature ferromagnetic properties of Li-doped ZnO materials are still affected by the growth and synthesis methods. Therefore, the aim of this research is to study the growth of Li-doped ZnO thin films by aerosol-assisted MOCVD (AA-MOCVD) method as d 0 ferromagnetic semiconductor materials and investigate the room temperature ferromagnetic characteristics and magnetotransport properties. ZnO thin films were grown on Si(100) substrates whitin a temperature range of 200 °C to 400 °C. ZnO thin films were characterized to identify the effect of substrate temperature parameters on the physical properties of ZnO thin films to obtain the optimum growth temperature. Li-doped ZnO thin films were grown with Li doping concentrations from 0 to 20 mol%. Li-doped ZnO thin films were characterized to analyze the effect of Li doping concentration on the physical properties of thin films, especially ferromagnetic properties at room temperature. Magnetotransport measurements were performed on ZnO:Li/Si and ZnO:Li/ZnO junctions through I-V measurements under the influence of external magnetic field and junction magnetoresistance (JMR). The ZnO thin films with various substrate temperatures have a hexagonal wurtzite (P63mc) polycrystalline structure. Substrate temperature can increase crystallinity and change the crystal orientation preference of thin films. The concentration of C impurity in ZnO thin films decreases with increasing substrate temperature and disappears at 400 °C. All ZnO thin films have p-type conductivity due to the formation of oxygen vacuoles and Zn interstitials. Increasing the substrate temperature decreases the resistivity and increases the Hall mobility as an effect of increasing crystallinity. The optimum substrate temperature selected for growing Li- doped ZnO thin films by AA-MOCVD method is 400 °C. ZnO thin films with Li doping concentrations from 0 to 20 mol% grown with a crystal orientation preference in the (002) plane. The Li doping concentration distorts the ZnO crystal structure caused by the incorporation of Li ions in the form of iv substitutional and interstitial Li. The incorporation of Li ions into the ZnO crystal matrix reaches saturation when the doping concentration is 15 mol%. Li ion incorporation is dominated by substitutional Li compared to interstitial Li. The presence of substitutional and interstitial Li incorporation together with interstitial Zn can be an indication of the formation of Zn vacancy. The conductivity type of Li- doped ZnO changes to p-type starting from 10 mol% Li doping concentration.