FABRIKASI HIDROGEL SELULOSA BERBASIS TONGKOL JAGUNG MENGGUNAKAN METODE FREEZE-THAW DAN KARAKTERISASI SIFAT FISIKOK IMIA SERTA AKTIVITAS ANTIBAKTERI TESIS Karya tulis sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar Magister dari Institut Teknologi Bandung Oleh MARATHUR RODHIYAH NIM: 20221302 (Program Studi Magister Fisika) INSTITUT TEKNOLOGI BANDUNG Januari 2024 i ABSTRAK FABRIKASI HIDROGEL SELULOSA BERBASIS TONGKOL JAGUNG MENGGUNAKAN METODE FREEZE-THAW DAN KARAKTERISASI SIFAT FISIKOK IMIA SERTA AKTIVITAS ANTIBAKTERI Oleh Marathur Rodhiyah NIM: 20221302 (Program Studi Magister Fisika) Indonesia merupakan salah satu produsen jagung terbesar di dunia dengan produksi jagung sebesar 21.441.943 ton. Dari total limbah jagung, tongkol jagung menyumbang setidaknya 18% dari total limbah. Tongkol jagung memiliki beberapa kandungan yaitu lignin (15,08%), selulosa (34,33%) dan hemiselulosa (20,17%). Kandungan selulosa tersebut memiliki potensi untuk dimanfaatkan kembali sebagai material baru yang bermanfaat. Selulosa merupakan polimer alami yang melimpah, biokompatibel, ramah lingkungan dan mudah tergradasi serta memiliki banyak gugus hidroksil yang dapat berinteraksi dengan molekul air melalui ikatan hidrogen sehingga dapat dijadikan matriks hidrogel. Hidrogel adalah struktur jaringan tiga dimensi yang dibuat dari polimer yang dapat menyerap air. Selulosa diekstraksi dari tongkol jagung melalui proses delignifikasi, bleaching, dam hidrolisis asam. Kadar selulosa yang dihasilkan adalah sebesar 70,43%. Selulosa dibuat menjadi hidrogel menggunakan metode freeze-thaw untuk membentuk struktur hidrogel yang stabil dan tidak bersifat toksik. Pada penelitian ini telah dilakukan identifikasi pengaruh penambahan konsentrasi NaOH sebesar 2%, 3%, 4%, 5%, 6% dan 7% untuk melihat karakteristik fisikokimia hidrogel selulosa. Hasil citra SEM-EDS menunjukkan bahwa serbuk selulosa memiliki kandungan unsur yang lebih murni dibandingkan dengan serbuk tongkol jagung dan pada hidrogel dengan konsentrasi NaOH 3% terbentuk ikat silang yang paling banyak dan ukuran pori yang paling besar. Selain itu, hidrogel dengan konsentrasi tersebut juga memiliki nilai derajat pengembangan tertinggi pada jam ke 48 sebesar 524,77 ± 8,56% dan hasil kuat tekan dan kuat tarik juga paling baik. Semakin tinggi konsentrasi NaOH, semakin besar nilai kehilangan berat, yang menunjukkan bahwa kemampuan hidrogel dalam mempertahankan bentuknya menjadi semakin menurun. Analisis FTIR tidak menunjukkan adanya gugus hemiselulosa dan lignin pada serbuk yang telah diekstrak dan menyisakan terbentukknya gugus selulosa, selain itu pada hidrogel juga terkonfirmasi adanya gugus fungsi dari selulosa. Hasil XRD menunjukkan bahwa serbuk selulosa bersifat semikristalin dengan nilai derajat kristalinitasnya sebesar 61.48%, sedangkan hidrogel selulosa memiliki struktur amorf. Pengujian TGA menunjukkan bahwa hidrogel selulosa dengan konsentrasi NaOH yang rendah memiliki kestabilan termal yang lebih baik daripada serbuk selulosa karena pengaruh terbentuknya ikat silang. Semakin tinggi konsentrasi NaOH, residu yang dihasilkan setelah pembakaran pada suhu 600 o C juga semakin besar dikarena NaOH sendiri juga memiliki residu yang sangat besar akibat ketidakmurniannya. Hasil DSC menunjukkan titik lebur sampel dan besarnya kalor lebur yang diperlukan untuk memecah ikatan. Kalor lebur serbuk selulosa sebesar 383,75 J/g, sedangkan pada hidrogel selulosa nilai kalor leburnya jauh lebih rendah karena strukutnya amorf. Hasil pengujian antibakteri menunjukkan bahwa serbuk selulosa dapat menghambat pertumbuhan bakteri Staphylococcus aureus dan Pseudomonas aeruginosa dengan aktivitas antibakterinya berturut-turut sebesar 24,67% dan 4,32%. Sedangkan hidrogel ii selulosa dapat membunuh bakteri secara kesuluran dikarenakan adanya pelarut NaOH yang digunakan. Hasil uji sitotoksisitas menunjukkan nilai IC 50 > 900 μg/mL untuk seluruh hidrogel, sehingga hidrogel yang dihasilkan tidak bersifat toksik dan biokompatibel terhadap sel normal. Namun, penggunaan NaOH pada tubuh tidak boleh lebih dari 4% karena dapat menyebabkan iritasi, sehingga hidrogel yang aman digunakan adalah hidrogel dengan konsentrasi NaOH 2% dan 3%. Kata kunci: Selulosa, tongkol jagung, hidrogel, freeze-thaw, derajat pengembangan, aktivitas antibakteri, uji sitotoksisitas iii ABSTRACT FABRICATION CORN COB-BASED CELLULOSE HYDROGEL USING THE FREEZE-THAW METHOD AND CHARACTERIZATION PHYSICOCHEMICAL PROPERTIES AND ANTIBACTERIAL ACTIVITY By Marathur Rodhiyah Student ID: 20221302 (Master's Program in Physics) Indonesia is one of the largest corn producers in the world, with a corn production of 21.441.943 tons. Out of the total corn waste, corn cobs contribute at least 20% of the total waste. Corn cobs have several components, namely lignin (15.08%), cellulose (34.33%), and hemicellulose (20.17%). The cellulose content has the potential to be reused as a biodegradable material. Cellulose is an abundant natural polymer that is biocompatible, environmentally friendly, easily degradable, and contains many hydroxyl groups that allow it to interact with water molecules through hydrogen bonding, making it suitable for encapsulation in hydrogels. A hydrogel is a three-dimensional network structure made from a polymer that can absorb water. Cellulose is extracted from corn cobs through delignification, bleaching, and acid hydrolysis processes. The produced cellulose content reached 70.43%. Cellulose was transformed into a hydrogel using the freeze-thaw method to establish a stable and non-toxic hydrogel structure. In this study, the impact of adding NaOH concentrations of 2%, 3%, 4%, 5%, 6%, and 7% was identified to examine the physicochemical characteristics of cellulose hydrogels. SEM- EDS images revealed that cellulose powder had purer elemental content compared to corn cob powder. The hydrogel with a 3% NaOH concentration exhibited abundant cross-linking and the largest pore size. Additionally, at this concentration, the hydrogel achieved the highest degree of expansion at 48 hours, measuring 524,77 ± 8,56 %, with superior compressive and tensile strengths. As the NaOH concentration increased, the hydrogel experienced greater weight loss, indicating a decline in integrity. FTIR analysis showed the absence of hemicellulose and lignin groups, confirming the formation of cellulose groups in the hydrogel. XRD results indicated semicrystalline properties in cellulose powder with a crystallinity degree of 61.48%, while cellulose hydrogel exhibited an amorphous structure. TGA testing demonstrated that low NaOH concentration in cellulose hydrogel resulted in better thermal stability compared to cellulose powder due to cross-linking effects. Higher NaOH concentrations led to increased residue at 600°C, attributed to the substantial residue of NaOH itself. DSC findings revealed the melting point and heat required to break bonds, with cellulose powder having a melting heat of 383.75 J/g. In contrast, cellulose hydrogel exhibited significantly lower heat due to its amorphous structure. Antibacterial tests indicated that cellulose powder inhibited the growth of Staphylococcus aureus and Pseudomonas aeruginosa by 24.67% and 4.32%, respectively. Cellulose hydrogel, with its NaOH iv solvent, demonstrated bactericidal activity. Cytotoxicity tests revealed an IC50 > 900 μg/mL for all hydrogels, confirming their non-toxic and biocompatible nature towards normal cells. However, the use of NaOH on the body should not exceed 4% as it may cause irritation. Therefore, the safe hydrogel formulations for use are hydrogel with concentration of NaOH 2% and 3%. Keywords: Cellulose, corn cob, hydrogel, freeze-thaw, swelling degree, antibacterial activity, cytotoxicity assay vi PEDOMAN PENGGUNAAN TESIS Tesis Magister yang tidak dipublikasikan terdaftar dan tersedia di Perpustakaan Institut Teknologi Bandung, dan terbuka untuk umum dengan ketentuan bahwa hak cipta ada pada penulis dengan mengikuti aturan HaKI yang berlaku di Institut Teknologi Bandung. Referensi kepustakaan diperkenankan dicatat, tetapi pengutipan atau peringkasan hanya dapat dilakukan seizin penulis dan harus disertai dengan kaidah ilmiah untuk menyebutkan sumbernya.