PEMBUATAN KRISTAL NANO C ESIUM TIMBAL BROMIDA DENGAN METODA LARP DAN MA, KARAKTERISASI STRUKTUR DAN POTENSINYA SEBAGAI BAHAN AKTIF SEL SURYA DISERTASI Karya tulis sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar Doktor dari Institut Teknologi Bandung Oleh VALDI RIZKI YANDRI NIM: 30219008 (Program Studi Doktor Fisika) INSTITUT TEKNOLOGI BANDUNG November 2023 i ABSTRAK PEMBUATAN KRISTAL NANO C ESIUM TIMBAL BROMIDA DENGAN METODA LARP DAN MA, KARAKTERISASI STRUKTUR DAN POTENSINYA SEBAGAI BAHAN AKTIF SEL SURYA Oleh Valdi Rizki Yandri NIM: 30219008 (Program Studi Doktor Fisika) Penelitian ini bertujuan untuk mengkaji pembuatan kristal nano perovskit cesium timbal bromida (CsPbBr 3) dan karakteristik kimia-fisika-nya serta kemungkinannya sebagai bahan aktif dalam sel surya perovskit. Penelitian ini diawali dengan eksplorasi pembuatan kristal nano CsPbBr 3, dengan mengoptimasi dan memodifikasi proses sintesis berdasarkan metode Ligand Assisted Reprecipitation (LARP). Selain itu, beberapa modifikasi dilakukan dengan pemberian perlakuan gelombang mikro (metode Microwave Assisted – MA) dan penambahan partikel nano TiO 2. Hasil pembuatan kristal nano CsPbBr3 dikarakterisasi dengan pengukuran X-Ray Diffraction (XRD) dan High Resolution Transmission Electron Microscopy (HR-TEM) untuk mendapatkan data struktur, konstanta kisi dan bentuk kristal nano. Hasil karakterisasi menunjukkan bahwa struktur kristal CsPbBr 3 dapat bervariasi, yaitu ortorombik, tetragonal atau kubik, bergantung pada jenis ligand dan anti-pelarut yang digunakan dengan bentuk kristal nano berupa pelat nano. Penggunaan pasangan ligan asam linoleik (AL) dan anti- pelarut toluen menghasilkan struktur kristal ortorombik, sedangkan pasangan ligan asam oleik (AO) dan anti-pelarut toluen menghasilkan struktur kristal tetragonal, dan pasangan ligan AL dan anti-pelarut kloroform menghasilkan struktur kristal kubik. Pembuatan dengan metode MA menghasilkan bentuk pelat nano dengan struktur kristal ortorombik untuk anti-pelarut toluen, struktur kristal kubik untuk anti- pelarut kloroform, dan struktur kristal tetragonal untuk anti-pelarut tetrahidrofuran (THF). Perbedaan struktur kristal tersebut ternyata berpengaruh pada karakteristik fotoluminesensi (FL). Kristal ortorombik memiliki FL yang lebih tinggi dan lebih stabil daripada kristal tetragonal ataupun kubik. Hasil karakterisasi termogravimetri (TG) juga menunjukkan bahwa stabilitas termal kristal ortorombik lebih baik dibandingkan dengan tetragonal dan kubik. Selain itu, penambahan partikel nano TiO 2 dalam pembuatan kristal nano CsPbBr3 ini, yang membentuk semacam komposit CsPbBr 3/TiO2, ternyata dapat meningkatkan stabilitas optiknya. Hasil uji FL menunjukkan bahwa komposit CsPbBr 3/TiO2 lebih stabil dibandingkan dengan CsPbBr 3 tanpa partikel nano TiO2 dalam waktu pengujian 60 hari. Hasil uji TG menunjukkan bahwa komposit CsPbBr 3/TiO2 tidak mengalami degradasi sampai dengan suhu 470qC. Oleh karena CsPbBr 3 tidak menunjukkan degradasi ketika kontak dengan TiO 2, maka ada kemungkinan untuk dapat digunakan sebagai lapisan aktif dalam sel surya. ii Sel surya yang dibuat terdiri dari beberapa lapisan, yaitu fluorine-doped tin oxide (FTO)-coated glass sebagai katoda, lapisan transpor elektron (LTE) TiO 2, lapisan perovskit CsPbBr 3 sebagai penyerap cahaya, serta karbon sebagai lapisan transpor lubang (LTL) dan anoda. Berdasarkan hasil karakterisasi rapat fotoarus – tegangan (J-V), sel surya perovskit lapis tunggal yang menggunakan lapisan perovskit kristal nano hasil sintesis metode LARP dan MA dengan penambahan partikel nano TiO 2 masing-masing dapat mencapai memiliki efisiensi 4,7 dan 4,3%. Sel surya lapis jamak dengan dua lapisan tipis penyerap cahaya, yaitu kristal nano hasil sintesis metode LARP dan MA dengan penambahan nanopartikel TiO 2 menghasikan efisiensi hingga 6,3%, lebih tinggi dibandingkan dengan sel surya lapis tunggal. Kata kunci: cesium timbal bromida, kristal nano, LARP, MA, sel surya perovskit. iii ABSTRACT SYNTHESIS OF CESIUM LEAD BROMIDE NANOCRYSTALS USING LARP AND MA METHODS, STRUCTURE CHARACTERIZATION AND POTENTIAL AS ACTIVE MATERIAL OF SOLAR CELL By Valdi Rizki Yandri NIM: 30219008 (Doctoral Program in Physics) This research aims to examine the synthesis of cesium lead bromide (CsPbBr 3) perovskite nanocrystals and its chemical-physical characteristics and the possibilities as active layer in perovskite solar cells. This research is started by exploration of the synthesis of CsPbBr 3 nanocrystals, by optimizing and modifying the synthesis process, according to Ligand Assisted Reprecipitation (LARP) method. In addition, several modifications have been done by microwave treatment (microwave assisted – MA method) and addition of titanium dioxide (TiO 2) nano particles. The results of the synthesis of CsPbBr3 nanocrystals are characterized by X-Ray Diffraction (XRD) and High Resolution Transmission Electron Microscopy (HR-TEM) to obtain data of crystal structure and lattice constant. The characterization results show that the crystal structure of CsPbBr3 can varry, namely orthorhombic, tetragonal or cubic, depending on the type of ligand and antisolvent used. In addition to the crystal structure, the forms of nanocrystals formed can also varry in the form of quantum dots/nanocubes, nanosheets and nanoplates. The utilization of ligand linoleic acid (LA) and antisolvent toluene pairs result in the form of nanosheet with orthorhombic cyrstal structure, while ligand oleic acid (OA) and antisolvent toluene pairs, produce tetragonal crystal structure, and ligand LA and antisolvent chloroform pairs produce nanoplates with cubic crystal structure. The nanocrystals synthesis by MA method produces nanosheets with crystals structure orthorhombic for antisovent toluene, nanoplates with crystals structure cubic for antisolvent chloroform, and nanoplates with crystals structure tetragonal for antisolvent tetrahydrofuran (THF). The difference in crystals structure affects the photoluminecence (PL). The orthorhombic crystals have higher PL and more stable than tetragonal and cubic crystals. The results of thermogravimetric (TG) characterization show that the orthorhombic crystals are better than tetragonal and cubic crystals. Besides that, the addition of TiO 2 nanoparticles in this synthesis of CsPbBr 3 nanocrystals which forms a composite of CsPbBr3/TiO2, can increase its optical stability. The PL measurement shows that composite of CsPbBr 3/TiO2 is more stable than CsPbBr 3 without TiO2 for 60 days. The TG measurement shows that there is no degradation up to 470°C for composite of CsPbBr 3/TiO2. Because iv CsPbBr 3 does not show degradation when in contact with TiO2, it is possible to be used as an active layer in solar cells. The solar cells in this research consist of several layers, namely fluorine-doped tin oxide (FTO)-coated glass as the cathode, TiO 2 electron transport layer (ETL), CsPbBr3 perovskite layer as light absorber, and carbon as the hole transport layer (HTL) and anode. According to the results of the characterization of the photocurrent density-voltage (J-V), the single-layer perovskite solar cells using nanocrystalline perovskite layers synthesized by the LARP and MA methods with the addition of TiO 2 nanoparticles can achieve efficiencies 4.7 and 4.3%, respectively. The multilayer solar cells with two absorber layers, namely nanocrystals synthesized by LARP and MA methods with the addition of TiO 2, can generate efficiency up to 6.3%, higher than single layer solar cells. Keywords: cesium lead bromide, nanocrystals, LARP, MA, perovskite solar cells. v Oleh VALDI RIZKI YANDRI NIM: 30219008 (Program Studi Doktor Fisika) Institut Teknologi Bandung Menyetujui Tim Pembimbing Tanggal 6 Oktober 2023 Ketua _______________________ (Prof. Rachmat Hidayat, S.Si., M.Eng., PhD) Anggota Anggota ________________________ __________________________ (Dr.Eng. Priastuti Wulandari) (Dr. Natalita Maulani Nursam, M.Phil) HALAMAN PENGESAHAN PEMBUATAN KRISTAL NANO CESIUM TIMBAL BROMIDA DENGAN METODA LARP DAN MA, KARAKTERISASI STRUKTUR DAN POTENSINYA SEBAGAI BAHAN AKTIF SEL SURYA vi PEDOMAN PENGGUNAAN DISERTASI Disertasi Doktor yang tidak dipublikasikan terdaftar dan tersedia di Perpustakaan Institut Teknologi Bandung, dan terbuka untuk umum dengan ketentuan bahwa hak cipta ada pada penulis dengan mengikuti aturan HaKI yang berlaku di Institut Teknologi Bandung. Referensi kepustakaan diperkenankan dicatat, tetapi pengutipan atau peringkasan hanya dapat dilakukan seizin penulis dan harus disertai dengan kaidah ilmiah untuk menyebutkan sumbernya. Sitasi hasil penelitian Disertasi ini dapat ditulis dalam bahasa Indonesia sebagai berikut: Yandri, V. R. (2023): Pembuatan Kristal Nano Cesium Timbal Bromida dengan Metoda LARP dan MA, Karakterisasi Struktur dan Potensinya sebagai Bahan Aktif Sel Surya, Disertasi Program Doktor, Institut Teknologi Bandung. dan dalam bahasa Inggris sebagai berikut: Yandri, V. R. (2023): Synthesis of Cesium Lead Bromide Nanocrystals using LARP and MA Methods, Structure Characterization and Potential as Active Material of Solar Cell, Doctoral Dissertation, Institut Teknologi Bandung. Memperbanyak atau menerbitkan sebagian atau seluruh disertasi haruslah seizin Dekan Sekolah Pascasarjana, Institut Teknologi Bandung. HALAMAN PERUNTUKAN vii Karya tulis nan sederhana untuk istri, anak-anak, orang tua, mertua, dan adik-adikku tersayang yang telah mendukung lahir dan batin selama studi ini.